南京大学朱文磊Nat Commun：Cu0/Cu1+界面，低浓度二氧化碳电还原的高效催化
研究背景
二氧化碳电还原是将工业废气中的低浓度二氧化碳转化为高价值多碳产品和中间体的有效途径。这种方法对于减少碳排放、实现碳中和目标具有重要意义。低浓度二氧化碳的电还原面临质量传输限制，这显著阻碍了电催化反应速率。催化剂的效率和活性是提升电还原性能的关键因素。
工作内容
研究团队开发了具有丰富Cu0/Cu1+界面边界的催化剂，通过调整催化剂的组成和结构，优化了催化性能。通过电化学测试，发现Cu0/Cu1+界面边界处的催化位点显示出比高纯度二氧化碳更高的催化响应性。催化剂的选择性（特别是对于C2+化合物）与Cu0/Cu1+界面边界的密度呈正相关。研究了在不同条件下（包括低覆盖和高覆盖）的反应动力学，揭示了*COOH形成和C-C耦合的吉布斯自由能变化。Cu-Cu2O界面上的*COOH形成和C-C耦合的吉布斯自由能较低，表明这些界面有利于催化反应的进行。通过调整Cu0/Cu1+界面边界的密度，进一步优化了催化剂的催化性能。实验结果表明，具有高密度Cu0/Cu1+界面边界的催化剂在电解过程中表现出更低的起始电位和更高的C2+选择性。
工作创新点
1.催化剂的创新设计：首次将Cu0/Cu1+界面边界作为提高低浓度二氧化碳电还原性能的关键催化位点。
2.反应机理的深入理解：通过研究不同覆盖度下的反应动力学，揭示了*COOH形成和C-C耦合的关键步骤。
3.催化性能的优化策略：提出了一种通过调整Cu0/Cu1+界面边界密度来优化催化性能的有效方法。
原文信息
Xie, L., Cai, Y., Jiang, Y. et al. Direct low concentration CO2 electroreduction to multicarbon products via rate-determining step tuning. Nat Commun 15, 10386 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54590-7